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卓立漢光光電探測器光譜響應度標定系統:揭示甲氧基團對鈣鈦礦光譜響應及鹵化物分離的影響
更新時間:2025-07-09瀏覽:111次

導言

隨著對高效太陽能轉換技術的不斷探索,寬禁帶鈣鈦礦太陽能電池(WBG-PSCs)因其在構建高效疊層光伏器件中的潛力而備受關注。然而,混合鹵化物鈣鈦礦在光照下易發生鹵化物分離(PIHS),這一現象嚴重制約了器件的穩定性。近期,華東理工大學的姬曉宇團隊在《Chemical Science》期刊上發表了一項突破性研究成果,揭示了有機空穴選擇材料(HSMs)中的甲氧基(MeO)團與寬禁帶鈣鈦礦的PIHS現象之間存在著密切關聯。通過一系列實驗和理論計算,研究團隊發現含MeO團的HSMs會加劇鈣鈦礦中的PIHS,而去除MeO團則能顯著提升器件的光電轉換效率和運行穩定性。該發現為疊層光伏器件中寬帶隙鈣鈦礦的穩定應用提供了關鍵的材料設計指導。

卓立漢光光電探測器光譜響應度標定系統:揭示甲氧基團對鈣鈦礦光譜響應及鹵化物分離的影響

分享一篇來自華東理工大學吳永真團隊的新研究成果,本文以“Correlating halide segregation of wide-bandgap perovskites with the methoxy group in organic hole-selective materials"為題發表于期刊Chemical Science。希望對您的科學研究或工業生產帶來一些靈感和啟發。

正文

能量級匹配提升寬禁帶鈣鈦礦太陽能電池性能

研究團隊針對帶隙為1.76 eV的寬禁帶鈣鈦礦太陽能電池(WBG-PSCs),開發了一系列基于氰基乙烯基磷酸(CPA)的分子HSMs,通過精細調控三苯胺端基的取代基(MeO、甲基(Me)和氫(H)),優化了HSMs與鈣鈦礦的能級匹配。實驗表明,隨著三苯胺取代基的電子供體能力逐漸減弱(從MeO到Me再到H),HSMs的最高占據分子軌道(HOMO)能級逐漸加深。其中,單甲基取代的Me/HPA-CPA與1.76 eV鈣鈦礦的價帶(VB)邊緣能級匹配最佳,基于該HSM的WBG-PSCs實現了高達21%的光電轉換效率(PCE),相較于其他結構類似的HSMs展現出最為優異的性能。

甲氧基團加速鹵化物分離的發現

針對1.76 eV鈣鈦礦易發生PIHS的問題,研究團隊利用原位光致發光(PL)測量技術,對比了不同HSMs上沉積的鈣鈦礦薄膜在光照下的動態行為。結果顯示,所有含MeO團的HSMs均表現出嚴重的PIHS現象,并伴隨有新的碘富集(I-rich)相的產生。相比之下,不含MeO團的HSMs僅表現出PL發射的紅移,而無新相生成。基于商業PACz系列和實驗室合成的咔唑基HSMs的進一步驗證表明,含MeO團的HSMs與更嚴重的PIHS密切相關。溫度依賴的PL實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明,MeO團與鈣鈦礦的接觸能夠降低鹵化物離子的擴散能壘,從而加速PIHS過程。

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圖1 (a)光致發光(PL)實驗示意圖。(b)在MPA-CPA和(c)在Me/HPA-CPA上沉積的1.76 eV鈣鈦礦在光照射20分鐘后的光致發光光譜。(d)利用MPA-CPA、M/MePA-CPA、M/HPA-CPA、MePA-CPA、Me/HPA-CPA和TPA-CPA作為HSMs,跟蹤1.76 eV鈣鈦礦在20分鐘內的光致發光光譜變化。比例尺表示鈣鈦礦薄膜的歸一化光致發光強度,虛線表示碘富相的出現。

MeO團影響PIHS的機制研究

研究團隊通過不同溫度下的原位PL測量,結合阿倫尼烏斯方程分析,發現含MeO團鈣鈦礦的PIHS活化能約為0.47 eV,低于不含MeO團鈣鈦礦的0.81 eV。這表明MeO團的存在顯著降低了PIHS的熱力學活化障礙。進一步的實驗中,通過在HSMs表面沉積聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)薄層以阻隔HSMs與鈣鈦礦的直接接觸,有效抑制了PIHS現象。DFT計算詳細剖析了鹵化物離子在含MeO團和不含MeO團鈣鈦礦表面的擴散路徑,證實了MeO團的電子富集特性對鹵化物離子遷移的促進作用。

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圖2 (a)在不同HSMs上沉積的鈣鈦礦薄膜中PIHS的活化能。(b)在MPA-CPA或MPA-CPA/PMMA上沉積的鈣鈦礦在光照20分鐘后的歸一化PL強度。(c)在MPA-CPA和TPA-CPA混合HSMs上沉積的1.76 eV鈣鈦礦薄膜在光照20分鐘后的PL光譜。(d)MPA-CPA/鈣鈦礦模型和(e)TPA-CPA/鈣鈦礦模型中包含鹵素空位(VI?)的初始界面結構,分子的MeO基團在表面頂部上方1.554 ?的高度。(f)DFT計算鹵素離子遷移到相鄰鹵素空位的離子擴散活化能。

PIHS對器件穩定性的影響

研究發現,在Me/HPA-CPA基WBG-PSCs中,由于PIHS得到有效抑制,器件展現出更優的運行穩定性。在國際有機光伏穩定性峰會(ISOS)標準測試下,Me/HPA-CPA基器件在約650小時后仍能保持初始效率的90%,而含MeO團的MPA-CPA基器件在相同條件下僅維持了約340小時便下降至初始性能的80%。這一結果凸顯了去除HSMs中MeO團對于提升混合鹵化物寬禁帶鈣鈦礦器件穩定性的重要作用。

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圖3 (a)和(b)基于MPA-CPA和Me/HPA-CPA的器件在0.10 V s-1掃描速率下30次正反掃描周期的J–V曲線。(c)在光照條件下(氙燈,1個太陽),基于Me/HPA-CPA的器件在50分鐘內J–V曲線和(d)PL光譜的變化。(e)在氮氣條件下,基于MPA-CPA和Me/HPA-CPA的寬禁帶鈣鈦礦太陽能電池(WBG-PSCs)的操作穩定性。其中,基于MPA-CPA和Me/HPA-CPA的WBG-PSCs的初始PCE分別為18.9%和20.3%。

本文使用的光電測試系統是卓立漢光公司的DSR600光電探測器光譜響應度標定系統DSR600光電探測器光譜響應度標定系統結合了北京卓立漢光儀器有限公司給多家科研單位定制的光譜響應系統的特點和經驗,采用國家標準計量方法進行全自動測試,是光電器件、光電轉換材料的光譜響應性能研究的*備工具。

本研究系統地揭示了HSMs中MeO團對寬禁帶鈣鈦礦PIHS現象的顯著影響,證實了MeO團的存在會降低鹵化物離子擴散能壘,加速鈣鈦礦中的鹵化物分離?;诖税l現,研究團隊提出在設計寬禁帶鈣鈦礦相關光電器件的界面材料時應避免使用MeO團,以期從根本上減輕PIHS現象,從而提高器件的運行穩定性。該研究為鈣鈦礦基疊層光伏器件的穩定運行提供了關鍵的材料設計策略。

通訊作者及其團隊介紹

吳永真,華東理工大學教授,研究方向為有機光電材料與器件、分子工程等。其領導的團隊在鈣鈦礦太陽能電池領域取得了多項重要成果,為推動鈣鈦礦太陽能電池的性能提升和穩定性增強做出了重要貢獻。

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